Fizikai Szemle 2006/6. 190.o.
EGY HULLÁMCSOMAG KALANDJAI
AZ ALAGÚTMIKROSZKÓPBAN
Márk Géza István
MTA MFA, Nanotechnológia Foosztály
A modern anyagtudomány [1] napjainkban lép be a nanovilágba.
A nanovilág a nanoszerkezetek világa [2], ahol
a jellemző méret a nanométer (10-9 m). Mostanában
kezdjük megtanulni, hogyan hozzunk létre nanoszerkezeteket
és ezekből álló nanoarchitektúrákat, és hogyan
tanulmányozzuk ezeket. E fejlődés motorja elsősorban az
elektronikai ipar, az igény az elektronikai eszközök
egyre nagyobb mértékű miniatürizálására. Ha szeretnénk
részleteiben megérteni a nanoelektronikai eszközök működését,
és szeretnénk ilyen eszközöket tervezni, akkor
az elektronok mozgásával kell megismerkednünk a nanoszerkezetekben.
E mozgás méretskálájára 10-10 m (0,1
nm = 1 angström), időskálájára pedig 10-15 s (1 femtoszekundum)
a jellemző egység - ezek igen távol esnek emberi
világunk méret- és időskálájától. A legjelentősebb
eltérés azonban a kétféle tartományban érvényes fizikai
törvények között van: míg az emberi skálán a klasszikus
mechanika törvényei érvényesek, az elektronok nanoszerkezetek-
beli mozgását a kvantummechanika törvényei
írják le. Emiatt minden mérés, amelyet a nanovilág
megismerése érdekében végzünk közvetett és nehezen
értelmezhető. Ráadásul a nanoszerkezetek lényegesen
bonyolultabb felépítésűek, mint az atomok és molekulák,
így pontos elméleti leírásuk is nehézségekbe ütközik.
Ezért a nanoszerkezetek tanulmányozásában igen hasznos
a számítógépes szimuláció. A számítógépek, korunk
mikrotechnológiájának termékei segítenek a jövő nanotechnológiájának
létrehozásában.
Az 1991-ben felfedezett szén nanocső [3] az egyik ígéretes
jelölt a szilícium felváltására a jövő elektronikájában,
ugyanis a szén nanocsövek, atomi szerkezetüktől
függően, lehetnek félvezetők vagy vezetők. Laboratóriumi
körülmények között sikerült már szén nanocső tranzisztorokat,
sőt, logikai kapukat is létrehozni. Háromkivezetéses
nanoelektronikai elemek megvalósítására kínálnak
lehetőséget a szén nanocső Y-elágazások [2]. Az
MTA Műszaki Fizikai és Anyagtudományi Kutatóintézet
Nanotechnológia Főosztályán immár 10 éve foglalkozunk
szén nanocsövek előállításával és tanulmányozásával. A
nanocsöveket elsősorban transzmissziós elektronmikroszkóp
(TEM) és pásztázó alagútmikroszkóp segítségével
vizsgáljuk.
A pásztázó alagútmikroszkópia (Scanning Tunneling
Microscopy, STM) [4] az egyedi nanoszerkezetek tanulmányozásának
talán legfontosabb eszköze. Ezt az STM
fantasztikus térbeli felbontása teszi lehetővé: STM segítségével
rutinszerűen elérhető az atomi felbontás (megfelelő
mintákon), és a magassági felbontás jobb, mint 0,01 nm.
Amikor az IBM zürichi kutatóközpontjában 1982-ben
működni kezdett az első STM [5], sok kutató úgy vélte,
hogy elvileg lehetetlen olyan mikroszkópot létrehozni,
amellyel látni lehet az atomokat. Valóban, évek teltek el,
amíg a tudományos közösségnek sikerült megértenie, mi
miatt érhető el mégis ez a hihetetlen felbontás az STM-ben,
és pontosan mit is mér egy alagútmikroszkóp,
minek felel meg az alagútmikroszkópos képen látható
atomi léptékű mintázat. A részletes vizsgálatok azt mutatták,
hogy az STM-kép pontos értelmezéséhez nélkülözhetetlen
számítógépes szimulációk alkalmazása.
Az elektron mozgásának részletes tanulmányozására jól
használható a hullámcsomag-dinamikai módszer (HCsD,
Wave Packed Dynamics). Cikkünkben arról a kutatásról
számolunk be, amelynek során a hullámcsomag-dinamikai
módszerrel vizsgáltuk szén nanocsövek alagútmikroszkópos
leképezését.
A szén nanocsövek alagútmikroszkópos
leképezése
Az egyfalú szén nanocső olyan, csak szénből álló cső,
amelynek az átmérője 1 nm körüli - tehát a molekuláris
tartományba esik -, de a hosszúsága több mikrométer,
akár egy milliméter is lehet - tehát a makroszkopikus
tartományba esik. A szén nanocső szerkezetét legegyszerűbben
úgy képzelhetjük el, mintha egyetlen grafitsíkot
hengerré tekernénk [3]. Habár az ideális szén nanocső
kizárólag szénből áll, fizikai tulajdonságai mégis nagymértékben
változhatnak, a grafitsík feltekerésének módjától
függően - ahogy részletesen olvasható Biró László
cikkében [2]. A nanocső atomi szerkezete és elektronszerkezete
közötti erős kapcsolat miatt igen fontos, hogy
meg tudjuk vizsgálni az egyedi szén nanocsövek atomi és
elektronszerkezetét. Az alagútmikroszkóp a legalkalmasabb
műszer erre a célra.
Az STM működési elve egyszerű (1. ábra ). Egy nagyon
hegyes tűt - legjobb, ha egyetlen atom van a tű
csúcsán - igen közel hozunk egy elektromosan vezető
minta felületéhez és a minta és a tű közé kicsi, 1 V nagyságrendű,
feszültséget kapcsolunk. Már azelőtt, hogy a tű
hozzáér a mintához - körülbelül, amikor a távolságuk 1
nm alá csökken - a két elektróda közt kicsi, 1 nA
nagyságrendű áram, a kvantummechanikai alagútáram mérhető.
Az STM-ben a tűvel finoman pásztázunk a minta felülete
fölött és eközben egy visszacsatoló hurok segítségével
állandó értéken tartjuk az alagútáramot. Így alakul ki
a számítógép képernyőjén az alagútmikroszkópos kép,
amely a minta felületének atomi finomságú lenyomata.
Mivel az alagútáram a távolsággal exponenciálisan csökken
- az STM-ben alkalmazott "ökölszabály" szerint, ha
0,1 nm-rel távolítjuk a tűt, tizedére esik az áram -, egy
atomban végződő tű esetén az alagútáram a tű csúcsa
körüli nagyjából 0,1 nm szélességű csatornában folyik. Ez
magyarázza az STM igen nagy térbeli felbontását.
Az alagútáram pontos értéke attól is függ, hogy milyen
a minta elektronszerkezete, ezért az STM egyszerre
ad információt a vizsgált minta topográfiájáról és elektronszerkezetéről.
Az STM-nek ez a tulajdonsága az
egyik legnagyobb előnye. Ugyanakkor ez teszi nehézzé
az alagútmikroszkópos képek értelmezését, ugyanis
nehéz szétválasztani a topográfia és az elektronszerkezet
hatását.
Ha nem sík, egykristályos mintát, hanem egy nanoszerkezetet
- például szén nanocsövet - vizsgálunk STMmel,
akkor további hatások is bonyolítják a kép értelmezését.
A legfontosabb figyelembe veendő hatás a "tűkonvolúció"
jelensége. Amint a 2. ábrán láthatjuk, ha a mintán
olyan finom részletek vannak, amelyek görbületi sugara
már összemérhető az STM-tű görbületi sugarával -
egyfalú nanocsövek esetén mindig ez a helyzet -, ez látszólagos
kiszélesedést okoz az STM képen. További, számításba
veendő hatás az, hogy, nanoskálán nézve, a nanocső
nem része a hordozófelületnek, hanem az úgynevezett
Van der Waals-távolságban (kb. 0,34 nm) "lebeg"
fölötte (3. ábra). A nanocsövek alagútmikroszkópos leképezésénél
tehát nem egy, hanem két alagútátmenetet
kell figyelembe vennünk: egyrészt az STM-tű - szén nanocső
alagútátmenetet, másrészt a szén nanocső - hordozó
alagútátmenetet. (STM vizsgálathoz a nanocsöveket
mindig valamilyen elektromosan vezető - vagy legalább
félvezető - hordozófelületre kell felvinni. Ez a hordozó
mechanikailag tartja a nanocsöveket, és létrehozza a zárt
elektromos áramkört. Szén nanocsövek STM-vizsgálatánál
a grafit és az arany a legmegfelelőbb hordozók.) A tű
és a cső közötti alagútátmenet nulladimenziós (pontszerű),
a cső és a hordozó közötti alagútátmenet egydimenziós
(vonalszerű).
Az MFA Nanoszerkezetek Osztályán, belga kutatókkal
is együttműködve (pl. Philippe Lambinnel a namuri
egyetem szilárdtestfizikai laboratóriumából), körülbelül
egy évtizeddel ezelőtt célul tűztük ki a nanocsövek STM-leképezését
befolyásoló tényezők részletes vizsgálatát.
Kidolgoztunk egy hullámcsomag-dinamikai programcsomagot,
amelynek segítségével részleteiben tanulmányoztuk
az elektron áthaladását az STM-tűből a nanocsövön
keresztül a hordozóba.
A hullámcsomag áthaladása az STM-tű -
szén nanocső - hordozó "alagúton"
Erwin Schrödinger 1926-ban azzal a céllal alkotta meg a
kvantummechanikai hullámcsomag (HCs) fogalmát, hogy
hidat építsen a klasszikus és a kvantummechanika között.
A HCs egy térben lokalizált hullámfüggvény, azaz
olyan kvantumállapotot ír le, amelyben a részecske nagy
valószínűséggel egy adott pont közelében található. A
Heisenberg-féle határozatlansági összefüggés miatt a HCs
véges impulzusszórással rendelkezik, ezért az idő múlásával
a HCs szétfolyik, azaz egyre nagyobb térrészre terjed
ki. A szétfolyás sebessége annál nagyobb, minél kisebb
térrészre volt a HCs lokalizálva ("beszorítva") a kezdőállapotban.
Szabad térben, azaz ha semmilyen erő
nem hat rá, a HCs mozgása igen egyszerű: tömegközéppontja
egyenesvonalú egyenletes mozgást végez és eközben
fokozatosan szétfolyik. Ha viszont a HCs valamilyen
potenciáltérben mozog, bonyolult és érdekes viselkedést
figyelhetünk meg: a HCs több részre oszlik, periodikus,
vagy kváziperiodikus mozgás jön létre, sőt, az is előfordulhat,
hogy a HCs szétfolyás helyett - a potenciál hatására
- összeszűkül. A HCs adott potenciáltérben való
mozgásának megfigyelésén alapul a hullámcsomag-dinamikai
módszer (HCsD-módszer). A HCsD-módszer nem
más, mint egy szóráskísérlet a számítógépben (4. ábra):
"nekilövünk" egy HCs-t a vizsgált (lokalizált) potenciálnak.
A HCs időfejlődését az időfüggő Schrödinger-egyenlet
segítségével számítjuk ki. A módszer segítségével egyrészt
részletesen nyomon tudjuk követni a vizsgált rendszer
dinamikáját, másrészt a végállapotból - amikor a
kijövő HCs már elhagyja a potenciál tartományát - különféle
fizikai mennyiségeket számíthatunk ki, például átmeneti
valószínűséget, kvantummechanikai áramsűrűséget,
kölcsönhatási időt stb.
Az 5. ábrán egyszerű kétdimenziós példán mutatjuk
be a HCsD-módszer működését. A bejövő HCs egy korong
alakú potenciálon szóródik. Megfigyelhetjük, hogy
- habár a bejövő HCs egy meghatározott irányú impulzussal
rendelkezett - a körszimmetrikus potenciál minden
irányba szétszórja a HCs-t. Ezt a jelenséget kísérletileg
megfigyelhetjük például a Rutherford-féle szóráskísérletben:
az atommagokba ütköző részecskék minden
irányban (visszafelé is!) szóródnak. A szórt Hcs-ben interferenciamintázatot
figyelhetünk meg abban az irányban,
amelyikben a bejövő HCs haladt. Ezt az interferenciát a
bejövő és a szórt HCs interferenciája okozza.
Az STM modellezése esetén a HCs-t a tűből vagy a
hordozóból indítjuk (attól függően, hogy a tű potenciálja
negatív vagy pozitív a hordozóhoz képest), és azt vizsgáljuk,
hogyan "alagutazik" át a HCs a másik elektródába
(tehát a hordozóba vagy a tűbe). A vezető tűben (és a
hordozóban) az elektronok szabadon mozognak, de a tű
és a hordozó között néhány eV magasságú potenciálgát
van. Ha egy a tűben szabadon mozgó elektron belülről
nekiütközik a tűt határoló felületnek, akkor általában
visszapattan a tű belsejébe. Ha azonban a tű elegendően
megközelíti a mintát, azon a helyen, ahol a tű csúcsa legközelebb
van a mintához, az elektron kicsi, de véges
valószínűséggel átalagutazhat. Az STM-ben szokásos paraméterek
esetén (1 V nagyságrendű előfeszültség, 0,1-1
nm közé eső távolság a tű és a minta között) a hullámcsomag
legnagyobb része visszaverődik és csak körülbelül
0,1%-a jut át a másik elektródába. Ez valószínűségi
értelmezésben azt jelenti, hogy a belülről a tű csúcsának
ütköző elektronok közül körülbelül minden ezredik átalagutazik:
így alakul ki az alagútáram.
Alkalmazási példák
Az elmúlt évtizedben laboratóriumunkban a HCsD-módszert
számos alagútmikroszkópos mérésünk értelmezésére
felhasználtuk. Az alábbiakban ezek közül mutatunk be
kettőt: a nanocső tű okozta látszólagos kiszélesedését és
a nanocső zárt vége miatti interferenciák vizsgálatát.
A tűkonvolúció
Mint korábban már utaltunk rá, az STM-mérésekben a nanocsöveket
nem körkeresztmetszetűnek látjuk, hanem lapos
ellipszisnek - a cső látszólagos szélessége lényegesen
nagyobb, mint látszólagos magassága. Az alábbiakban ezt
a jelenséget elemezzük a HCsD-módszer segítségével.
Az alagútmikroszkópos felvétel során a tűvel mechanikailag
pásztázunk a minta felülete mentén és közben a
visszacsatoló hurokkal úgy szabályozzuk a tű minta feletti
magasságát, hogy állandó maradjon az alagútáram. A 6.
ábra egy ezen a módon mért vonalmetszetet mutat. A
számítógépes szimulációban a visszacsatoló hurkot úgy
modellezzük, hogy úgy szabályozzuk a tű z pozícióját,
hogy a HCs átmeneti valószínűsége állandó maradjon. A
7. ábrán három jellegzetes tűpozíciót mutatunk be. A
legfelső ábrasoron a tű a nanocső középvonala fölött áll,
a középső ábrákon a cső oldala fölött, az alsó ábrasoron
pedig már a tű eltávolodott a nanocsőtől. Mindhárom
tűhelyzet esetén elvégeztük ugyanazt a szimulációt: a
HCs a tűből indul, és megvizsgáljuk, hogyan halad át a
nanocsövön keresztül a hordozófelületbe. Amikor a tű a
nanocső középvonala fölött áll, a HCs először átalagutazik
a tű csúcsából a nanocsőbe (1,7 fs), azután körülfolyja
a nanocsövet (2,9 fs), végül átalagutazik a csőből a
hordozófelületbe (3,9 fs). A cső két oldalán haladó hullámcsomag részek
interferenciamintázatot alakítanak ki a
cső kerülete mentén. Ez az interferenciamintázat, mint
azt részletesebb elemzéssel kimutattuk, jó közelítéssel
megfelel a nanocső kvantummechanikai sajátállapotai
szuperpozíciójának.
A középső ábrasoron megfigyelhetjük, hogy ha a tűt
kissé elmozdítjuk a nanocső középvonala fölül (az ábrán
0,8 nm-rel), akkor a visszacsatoló huroknak a tűt kicsit
lejjebb kell elmozdítania ahhoz, hogy ne változzon az
átmeneti valószínűség. Ebben a helyzetben a HCs már
nem a tű csúcspontján fog kilépni, hanem a tű oldalán -
itt halad át a nanocsőbe. A jelenség kvalitatívan, de egyszerűen
úgy írható le, hogy az alagutazás mindig a két
elektróda legközelebbi pontjai között történik.
A legalsó ábrasoron a tű vízszintes eltolása 2 nm.
Ilyenkor a tű már annyira távol van a nanocsőtől, hogy a
visszacsatoló hurok addig mozgatja lefelé a tűt, amíg
annak a csúcspontja olyan közel kerül magához a hordozófelülethez,
hogy a tű és a hordozó között jön létre alagutazás.
Láthatjuk az ábrán, hogy ebben a helyzetben
ismét a tű csúcspontján lép ki a HCs és alagutazik át a
hordozóba. Mivel a hordozófelületbe való közvetlen alagutazásnál
az elektronnak csak egy alagútátmeneten kell
áthaladnia, ez a folyamat lényegesen gyorsabban lezajlik,
mint a nanocsövön keresztüli alagutazás, ahol a HCs-nek
két alagútközön is át kell haladnia. Ezért a nanocsövön
kvázistacionárius állapot jön létre.
A röviden bemutatott HCsD-eredmények alapján a 8. ábrán
szemléltetett egyszerű geometriai módszerrel modellezhetjük
az STM-tű mozgását háromdimenziós objektumok
leképezése esetén: a tű olyan vonal mentén mozog
a minta felülete fölött, hogy a tű és a minta legközelebbi
pontjai mindig egyforma távolságban legyenek egymástól.
Természetesen ez az egyszerű geometriai modell csak
akkor alkalmazható, ha a minta elektronszerkezete mindenhol
egyforma, ugyanis az eltérő elektronszerkezetű
pontokon más lesz az azonos alagutazási távolsághoz tartozó
alagútáram értéke - azaz az elektronszerkezet változása
hatására a visszacsatoló hurok változtatja a tű z pozícióját
anélkül, hogy ehhez a minta felületén tényleges
topográfiai "hegy" vagy "völgy" tartozna. Tehát a mért
vonalmetszetnek a geometriai közelítéstől való eltéréséből
az elektronszerkezet változásaira következtethetünk.
A félig zárt nanocső
A kísérletekben gyakran látunk egyik vagy mindkét végükön
zárt nanocsöveket. Ilyet például úgy lehet létrehozni,
hogy az STM-tűre adott pillanatnyi áramimpulzussal
elvágjuk a nanocsövet. Egyik STM-mérésünk során
találtuk azt a különleges nanocső-elrendezést, amelynek
modelljét a 9. ábrán bemutatjuk. Ebben a kísérletben a
hordozófelület grafit volt, amely réteges szerkezetű
anyag (a rétegek távolsága 0,335 nm) és felületén gyakran
előfordulnak "lépcsők", amelyek viszonylag nagy,
atomi sima "teraszokat" választanak el. A nanocsöveket
tartalmazó szuszpenziót a grafitfelületre csöppentve az
oldószer elpárolgása után a hordozófelületen visszamaradnak
a nanocsövek. Ezek közül egy, a végén zárt cső
kicsit kilógott egy grafitlépcső fölé: ezt a helyzetet vizsgáltuk
meg a HCsD-szimulációval. Ezen a meglehetősen
bonyolult rendszeren kiválóan tudjuk illusztrálni azokat a
dinamikai jelenségeket, amelyek a HCs nanocsövön keresztüli
alagutazása során fellépnek, és jól be tudjuk mutatni
a HCsD-módszer teljesítőképességét is a kísérleti
eredmények értelmezésében.
A 9. ábrán a tűből induló HCs egy állandó valószínűségsűrűségű
szintfelületének időfejlődését láthatjuk. Az
STM-tű a szimulációban a csőnek a lépcső fölé kilógó
vége fölött áll. A tűből induló HCs először átalagutazik a
nanocsőbe, körülfolyja azt és elkezd szétterjedni a cső
tengelye mentén mindkét irányban, miközben a cső kerülete
mentén létrejönnek a már a 7. ábrán is bemutatott
interferenciamintázatok. Mivel a cső kilóg a lépcső fölé,
ez alatt a csődarab alatt olyan messze van a hordozófelület,
hogy oda a HCs csak elhanyagolható valószínűséggel
tud átalagutazni, így a teljes HCs marad - egyelőre - a csövön.
Azonban a HCs-nek a cső zárt vége felé (az ábrán balra)
haladó része hamarosan eléri a zárt véget és onnét viszszaverődik.
A zárt vég felé haladó és az onnan visszaverődő
elektronhullámok interferenciamintázatot hoznak létre
a cső tengelye mentén. A HCs csak akkor tud átalagutazni
a hordozófelületbe, amikor eléri a lépcső élét. Egybehangzóan
más számításokkal és mérésekkel a HCsD-módszer
azt mutatja, hogy az egyfalú szén nanocső ballisztikus vezető
- akár több mm hosszúságig is.
Az alagútmikroszkópos mérések tanúsága szerint
nemcsak a zárt vég, hanem minden más hibahely (olyan
hely, ahol megváltozik a nanocső tökéletes szimmetriája)
is interferenciamintázat megjelenését okozza az STM-képben,
így például az ionbesugárzással létrehozott hibahelyek
is. A 10. ábrán Ar+-ionokkal besugárzott szén
nanocső atomi felbontású STM-képét látjuk (Osváth Zoltán
munkája). Jól felismerhető a hibahelyen történő
elektronhullám-szóródás által létrehozott szuperstruktúra.
A hibahelytől távol a szuperstruktúra lecseng és ismét
a hibamentes nanocsőre jellemző periodicitás látható.
Összefoglalás
A fenti példákkal azt mutattuk be, hogy a hullámcsomagdinamikai
módszer kiváló eszköz az elektronok dinamikájának
részletes tanulmányozására nanoszerkezetekben.
Ez a módszer - tudományos értéke mellett - jól felhasználható
az oktatásban és a szemléltetésben is. A mozgó hullámcsomag
segítségével nagyon szemléletesen lehet bemutatni
az elektron mozgásának sok esetben meglehetősen
bonyolult dinamikáját. A számítástechnika fejlődése napjainkra
lehetővé teszi, hogy ilyen szimulációkat egy személyi
számítógépen is elvégezzünk. A módszer részletes ismertetése
alkalmazási példákkal a www.nanotechnology.hu
honlapunkon megtalálható.
Irodalom
- GYULAI JÓZSEF: Az anyagtudomány apoteózisa - Fizikai Szemle 46/8
(1996) 264
- BIRÓ LÁSZLÓ PÉTER: Nanovilág: a szén nanocsőtől a kék lepkeszárnyig
- Fizikai Szemle 53/3 (2003) 385
- KÜRTI JENO: A varázslatos szénatom - Fizikai Szemle 47/9 (1997) 276
- BALÁZS ERZSÉBET: A pásztázó alagútmikroszkóp és társai - Természet
Világa 1993/1
- http://nobelprize.org/physics/laureates/1986/