Fizikai Szemle honlap |
Tartalomjegyzék |
Paripás Béla, Palásthy Béla
Miskolci Egyetem, Fizikai Tanszék
A Fizikai Szemle 2012. novemberi számában megjelent első részben az elméleti bevezetés és a mérőrendszer bemutatása olvasható.
A PCI rövidítés az ütközés utáni kölcsönhatás angol
nevéből (post-collision interaction) képzett mozaikszó,
a vizsgált Auger-folyamat (1) különböző lépései során
keletkezett töltött részecskék Coulomb-kölcsönhatását
jelenti. Ebben a folyamatban a PCI energiacserét jelent
az első lépésben keletkezett ionizációs 
és szórt elektronok 
,
valamint a második lépésben keletkezett
Auger-elektronok 
között
(1. ábra). Ez az
energiacsere az Auger-csúcsok alakjának torzulására és
maximumainak eltolódására vezet. Ez kísérletileg jól
mérhető, és a PCI-t leíró félklasszikus modell keretében
az úgynevezett aszimmetria-paraméter bevezetésével
kvantitatív módon is vizsgálható [2].
A PCI különösen erős a kis energiás ionizációs elektronokra, ezeket "utoléri" a később keletkezett Auger-elektron. Ez akkor következik be, ha az atomnak átadott energia alig haladja meg az ionizációs energiát (5. ábra). A modell szerint ilyenkor az aszimmetria-paraméter lényegében csak az ionizációs elektron sebességének nagyságától függ. Azaz végeredményben a PCI-t a megmért elektronenergiák szinte teljesen meghatározzák, a jórészt megméretlenül maradt sebességi irányok alig befolyásolják. Az a) "ablakban" végzett mérés során tehát a PCI lényegében irányfüggetlen, mértéke kiszámítható, a kísérlettel jól összevethető. Ez az összevetés azért is izgalmas, mert a nagyon lassú elektronok félklasszikus leírása - a nagy hullámhosszuk miatt - már ugyancsak kérdőjeles.
Az argon L2,3-M2,3M2,3 Auger-elektron spektrumát 500 eV nominális lövedékelektron-energiánál vettük fel [3]. Ennél a primer energiánál az L3 és L2 belső héjak ionizációs potenciálja fölötti többletenergia 251,4 eV, illetve 249,2 eV érték. Ez a többletenergia a szórt lövedék és az ionizációs elektron között oszlik szét. Az Auger-elektronok spektrumát a 248 eV energiájú szórt elektronokkal koincidenciában vettük fel, tehát az L3 és L2 belső héjak ionizációja során kibocsátott elektronoknak névlegesen csak 3,4 eV, illetve 1,2 eV kinetikus energia marad. Ezek jelentősen különböző értékek, a koincidencia-spektrumban a PCI a két alhéjra tehát jelentősen eltér. A 6. ábrán az összegzett teljes (nem koincidencia) és a koincidenciában mért elektronspektrumok láthatók, amelyeknél a körülbelül 20%-os véletlen koincidenciát már levontuk. A spektrum körülbelül 109 nagyságrendű beütést tartalmaz, amelyet 15-25 nap alatt vettünk fel.
Az illesztés során a kvadratikus háttér levonása után a PCI torzított csúcsalakot konvoláltuk a kísérleti spektrométer átviteli függvénnyel. Először mindig a teljes energiaspektrumot illesztettük. A modellspektrumban a 10 diagram Auger-vonal intenzitásai és energiái illesztendő paraméterek voltak, kivéve a tripletteket, ahol az intenzitásarányokat és az energiakülönbségeket az irodalomból [4] vettük. A teljes spektrum 10 csúcsának közös aszimmetria-paramétere is egy illesztendő paraméter. A teljes spektrumok igen jó statisztikája lehetővé tette a közel 20 független paraméter egyidejű illesztését. A későbbiekben a kísérleti érték alatt az illesztés eredményét értjük. A koincidencia-spektrumok statisztikája azonban nem volt túl jó, ezért az illesztendő paraméterek számát minimalizálnunk kellett. Csak a két alhéj intenzitásait és aszimmetria-paramétereit, a spektrométer átviteli függvény szélességét és a háttér paramétereit illesztettük, a többi paraméter értékét rögzítettük a teljes spektrum illesztésénél kapott értéken.
A koincidencia-spektrum nagyenergiás végén (212-214 eV) nem belső héj eredetű kis csúcs(ok) figyelhető(k) meg. Az átadott energia és a kis csúcs( ok) energiájának különbsége körülbelül 38-40 eV, ami megfelelhet az Ar+*3p-2(1D vagy 3P)3d vagy 4d külső héj gerjesztett szatellitállapotoknak. Az ábrán a 212,7 eV-nál látható csúcs minden bizonnyal az Ar+*3p-2(3P)4d 2D és 2P csoportnak felel meg.
A két alhéjra számított átlagos aszimmetriaparaméter- érték ennél az energiakombinációnál (figyelembe véve a kibocsátott elektronok (5) szórású Gauss-eloszlását is) -2,6, illetve -5,4. A kísérleti spektrumra legjobban illeszkedő modellspektrum aszimmetria-paramétere (amit kísérleti aszimmetria-paraméternek tekinthetünk) a két alhéjra -2,0 (±0,1), illetve -4,12 (±0,4). Az egyezés elég jó, különösen ha azt is figyelembe veszszük, hogy az illesztett spektrum aszimmetria-paraméterének nagysága szükségszerűen az átlagérték alatt van [3]. Ezen eredményünk szerint a néhány eV-os elektronok PCI-kölcsönhatásának félklasszikus leírása még nem mond ellent a kísérleti adatoknak. A még kisebb energiájúaké (Eej < 1 eV) azonban már igen, ahogy ezt egy későbbi kísérletünkben [5] igazoltuk.
Az elektronütközéses rezonáns Auger-folyamat az elektronnal gerjesztett belső héj vakanciás atomi rezonancia Auger-szerű elbomlását jelenti ((2), illetve 1. ábra alsó része). Régebbi, nem-koincidencia méréseinkben az argon belső héj ionizációjához tartozó igen kis intenzitású szatellitvonalait egy speciális kiértékelési folyamattal igyekeztünk a diagramvonalakról leválasztani [6]. Ez részben sikerült is, megfigyeltük - többek között - a 2p-1(2P3/2)4s és 4p gerjesztéseket követő legvalószínűbb (azaz 1D) átmeneteket az összes vizsgált primer energián. Szelektív módszerekkel - ilyen az (e,2e) módszer is - a kis intenzitású szatellitvonalak kiemelhetők a spektrumból, lényegében felnagyíthatók. Ezt a folyamatot azonban - a nyilvánvaló méréstechnikai nehézségek miatt - ezzel a módszerrel se nagyon szeretik vizsgálni a kísérleti fizikusok. Az elektronütközéses adatok hiánya azért is szembeötlő, mert a megfelelő fotongerjesztéses folyamatoknak (például 2p-1(2P3/2)4s) könyvtárnyi az irodalma. A dipól tiltott gerjesztések ráadásul fotonnal nem is valósíthatók meg, így ezek rezonáns Auger-spektrumaira nincs is mérési adat (a miénket kivéve). Jelen cikkben ez utóbbi kategóriából mutatjuk be az argon 2p-1(2P3/2)4p elektronütközéses rezonáns Auger-spektrumát [7].
Méréseinket az 5. ábra b) átadott energia "ablakában" végeztük, amelyben Etr = 245,7 eV, ami a 344,9 eV primer energia és a 99,2 eV koincidencia-feltétel különbségeként adódik. (Megjegyezzük, hogy a (b) ablak közepe egy kicsit alatta van a 2p-1(2P3/2)4p gerjesztési energiának, hogy a 2p-1(2P1/2)4s gerjesztést mindenképpen elkerüljük.) Mielőtt azonban a kapott koincidencia-spektrumot bemutatnánk, szólnunk kell ezen mérés legnagyobb nehézségéről, a koincidenciaspektrum direkt ionizációs hátteréről.
A (2) képlettel leírt rezonáns Auger-folyamat végállapotai egyetlen lépésben, direkt módon is létre jöhetnek, ezt semmiféle fizikai törvény nem tiltja:
Ez a folyamat egy egyszeres direkt ionizáció, így a második elektront most ionizációs elektronnak nevezzük. Az egyszeres ionizáció nagy valószínűségű folyamat (még ilyen különleges ion esetén is), így ezzel mindenképpen számolnunk kell. Lényeges különbséget jelenthetne az a tény, hogy most a végállapot kontinuumállapot folytonos elektronenergia-spektrumokkal (mert a végállapotbeli három részecske a többletenergián végtelen sokféleképpen osztozhat). Koincidencia-mérésben azonban rögzítjük az egyik elektron energiáját, ami - az energia megmaradása és az ion kis mozgási energiája miatt - vonalassá teszi a másik elektron spektrumát is.
A másik lényeges különbség az, hogy a direkt folyamat valószínűségének energiafüggése sokkal lassúbb, mint a rezonancia-szerű kétlépéses folyamaté. Különösen igaz ez a mi mérési körülményeink között, amikor a primer energia egy nagyságrenddel meghaladja az ionállapotét. Az 5. ábrán szereplő c) ablakban mérve tehát ugyanazt a direkt spektrumot kell kapnunk, mint a néhány eV távolságra lévő b) ablakban. A mért spektrumok eltérései kizárólag az indirekt folyamattól származhatnak. Másképpen fogalmazva a c) ablakban mért spektrum a b) ablakban mért rezonáns Auger-spektrum direkt ionizációs hátterét jelenti, ami így levonható. Itt meg kell jegyeznünk egyrészt azt, hogy a háttér levonása általános gyakorlat, a direkt ionizációs hátteret egyszerű (nem koincidencia) Auger-spektrum mérésekben is le szokás vonni, ott azonban a háttér folytonos (általában egyenessel közelíthető). Másrészt azt, hogy ez nem mindig tehető meg, mert a direkt és indirekt folyamatoktól származó elektronhozamok nem föltétlenül additívak. Ugyanis az ugyanarra a végállapotra vezető folyamatok között kvantummechanikai interferencia is lehetséges. Ráadásul ez az interferencia akár jelentős is lehet, mert a direkt és indirekt folyamatoktól származó elektronhozamok közel egyenlők, ez esetleg megkérdőjelezheti a háttér levonásának fenti módszerét.
A direkt ionizációs háttér a 7. ábrán látható, legintenzívebb vonalait beazonosítottuk.
Az elektronütközéssel gerjesztett Ar*(2p-1(2P3/2)4p állapot lebomlása közben kibocsátott elektronok spektrumát (8. ábra) tehát úgy kaphatjuk meg, hogy a b) ablakban felvett koincidencia-spektrumból kivonjuk a c) ablakban mért (és a 7. ábrán bemutatott) direkt ionizációs hátteret. A kivonás előtt a koincidencia- hozamokat természetesen normáltuk (itt most a 99,2 eV-os elektronok hozamára), a direkt ionizációs hátteret pedig eltoltuk a primer energiák különbségével, azaz 4,9 eV-tal.
A spektrumban a korábbi nem-koincidenciaméréseinkben [6] talált vonal (az ábrán vastagon szedve) is jól látható, az a spektrum domináns vonala. A bejelölt 1D végállapotú vonalak fölött 1,6 eV-tal a megfelelő 3P vonalaknak is jelen kell lenniük. Az ábrákon ezek a csúcsok látszanak is 210,2 eV környékén.
Korábban utaltunk rá, hogy a rezonáns Auger-folyamatban a shake-up jelenséggel gyakran számolni kell. Az ábrán 204,4 eV és 206 eV energiánál megjelenő csúcsokról nagy bizonyossággal állíthatjuk, hogy a 2p → 4p gerjesztést követő rezonáns Auger-bomlás (3p-2(1D2)5p) és (3p-2(3P1)5p) végállapotaihoz tartoznak. Számításaink azonban azt mutatják [8], hogy a shake-up jelenségnek kisebbnek kellene lennie. Ez fölveti annak lehetőségét is, hogy a 204-206,5 eV közötti magas beütésszám részben a direkt és indirekt folyamatok közötti kvantummechanikai interferencia következményei. E kérdés tisztázására jelenleg is folynak a méréseink.
____________________________
A kutatás a TÁMOP-4.2.1.B-10/2/KONV-2010-0001 jelű projekt részeként, az Európai Unió támogatásával, az Európai Szociális Alap társfinanszírozásával valósul meg.