Fizikai Szemle 2005/4. 122.o.
A NUKLEÁRIS HULLADÉKKEZELÉS ÚJABB IRÁNYAI
Veres Árpád
MTA KK Izotópkutató Intézet
Történeti visszatekintés
Enrico Fermi 1934-ben elsőként idézett elő atommagátalakítást
neutronokkal. Már 1940-ben ráérzett arra,
hogy a mesterségesen létrehozott, de további felhasználásra
már alkalmatlan radioaktív anyagok - a nukleáris
hulladékok - komoly technikai és társadalmi problémákat
okozhatnak. Ez a jóslata napjainkra beigazolódott.
1942. december 2-án a világon először értek el atommáglyában
önfenntartó láncreakciót az USA chicagói
egyetemén. Az első békés célú mesterséges radioizotópalkalmazás
(131I, 32P) pedig 1946. augusztus 2-án történt
(Oak Ridge, NL).
Hazánkba nyolc évvel később, 1954. szeptember 15-
én érkezett először mesterséges radioaktivitású szállítmány:
100 mCi (3,7 GBq) 60Co sugárforrás és három 32P
radioizotóp-készítmény (63 MBq, Na2HPO4; 15 MBq,
H3PO4; 74 MBq, K2HPO4) formájában
(1. ábra).
A hazai radioizotóp-alkalmazások 50 éves alakulását
jól szemléltetik a forgalmazás adatai. A 2. ábrán feltüntettük
az import-, export- és a hazai szállítmányok számát.
Ez a forgalom magában foglalja az orvosdiagnosztika,
a biológia, a mezőgazdaság, az iparfejlesztés és a tudományos
kutatás legkülönbözőbb területein alkalmazott
radioizotópokat. Az izotópok alkalmazásaival azonban
megjelentek a sugárzó hulladékok kezelésének
problémái is.
A kis és közepes aktivitású radioaktív hulladékok elhelyezésére
1960-ban létesült az első felszíni "ideiglenes
radioaktívhulladék-tároló" Solymár határában. Az 1970-es
években foglalkoztak e hulladékok hosszabb távú tárolására
alkalmas geológiai hely feltárásának kérdéseivel. A
kutatások eredményeként Püspökszilágyon 1976-ban
helyeztek üzembe egy felszíni betonmedencés tárolót,
amelybe a solymári hulladékot is áthelyezték.
Az elhelyezés mellett nem kevésbé fontos feladat a
radioaktív hulladék mennyiségének csökkentése. Erre
vonatkozóan többféle technológiát is kidolgoztak (elektrodialízis,
bepárlás, ioncserélés [1-3]).
A kis és közepes aktivitású, főleg rövid felezési idejű
radioaktív hulladékok hosszú távon jóval kisebb veszélyeket
jelentenek környezetünkre, mint az atomerőművek
kiégett fűtőelem kötegeiben felhalmozódott, nagy
aktivitású nukleáris hulladék, amely több, hosszú felezési
idejűradionuklidot is tartalmaz.
1954. június 27-én lépett üzembe az első olyan atomerőmű (Obnyinszk, SzU), amely már a hálózatra is termelt villamos
energiát. Ennek villamos teljesítménye mindössze 5
MW volt. Ötven év alatt a világ villamosenergia-termelésében
az atomenergia részesedése már megközelítően 17%-
ra emelkedett. Egy 1998-as becslés szerint, ha az atomerőművi
energiatermelés a jelenlegi szinten marad, akkor
2015-re a nukleáris hulladék mennyisége eléri a 250 ezer
tonnát, és ez a hulladék több mint 2000 tonna plutóniumot
is tartalmaz. A nagy mennyiségű, hosszú életű és nagy aktivitású
nukleáris hulladékok keletkezésének mértékére a 1.
táblázatban mutatunk be néhány adatot.
A nukleáris hulladék felhalmozódásával járó környezeti
veszélyek és az atomerőművi balesetektől való igen
erős lakossági félelmek világszerte egyre növekvő ellenállást
váltanak ki mind a hulladékok elhelyezésével,
mind a nukleáris energiatermeléssel szemben. Ezek új
eljárások keresésére ösztönözték a szakembereket az
egész világon, hosszú felezési idejű, nagy aktivitású nukleáris
hulladékok átalakítására, megsemmisítésére (elégetésére),
továbbá "tisztább" energiaforrások feltárására.
A továbbiakban a nagy aktivitású és hosszú felezési
idejűnukleáris hulladékok mennyiségét csökkentő eljárásokkal
(transzmutáció ), az elérhető hasznosítási lehetőségekkel
és a biztonságos elhelyezés kérdésével foglalkozunk,
hazai szempontokat is szem előtt tartva.
Nukleáris hulladékok mennyiségének
csökkentése spallációval
A megfelelően előkészített, hosszú felezési idejű nukleáris
hulladék intenzív neutrontérben rövidebb felezési
idejűizotópokká alakulhat át. A transzuránok (ld. táblázat
) elhasadnak, a hosszú felezési idejűhasadási termékek
pedig rövidebb felezési idejűekké alakulnak. El kell
azonban kerülni, hogy miközben az egyik nuklidot rövid
felezési idejűvé alakítjuk, közben egy másik - eredetileg
rövid felezési idejűből - hosszú felezési idejűt hozzunk
létre. Ezért a nukleáris hulladékot a transzmutálás előtt
fel kell dolgozni (particionálás ), azaz külön kell választani
a megfelelő komponenseket.
Makroszkopikus mennyiség átalakításához igen nagy
neutronfluxus és megfelelő neutronspektrum (energiaeloszlás)
szükséges. Nagy neutronfluxus előállításának
egyik ígéretes módja a gyorsítóval hajtott rendszer (accelerator
driven system, ADS).
Ha egy nehéz atommag igen nagy energiájú (1-10
GeV) részecskékkel (p, . stb.) lép kölcsönhatásba, akkor
sok elemi részecske és maradék magképződmény keletkezik.
Ez a spalláció. Két különböző típusát szokás megkülönböztetni:
1) hadronspalláció (erős kölcsönhatási folyamatok),
2) fotonspalláció (elektromágneses kölcsönhatási folyamatok).
Ezek a folyamatok közvetlenül is használhatók nuklidok
átalakítására, tehát transzmutációra. A spallációnak van
azonban egy másik előnye is. Egyetlenegy 1-5 GeV energiájú
proton nehéz elemekből álló céltárgyból (W, Pb, Bi,
U, Pu stb.) 40-55 neutront is kelthet az energiától és céltárgytól
függően. Így a spalláció igen intenzív neutronforrások
létesítésére is alkalmas. Ha ezeket az intenzív neutronforrásokat
szubkritikus rendszerek meghajtására használjuk,
a neutronok száma tovább sokszorozható, és így
igen nagy neutronfluxusú rendszerek (1015-1017 ncm-2 s-1)
hozhatók létre. Ezen szubkritikus rendszerek további előnye,
hogy a gyorsító lekapcsolásával leállnak, s így például
elkerülhető egy kritikussági baleset (Csernobil).
A nagy intenzitású spallációs neutronforrások
segítségével tehát lehetővé
válik, hogy szubkritikus üzemmódban,
protongyorsítóval hajtott erőművekben
"égessük el" (alakítsuk át, transzmutáljuk)
a felhalmozódott nagy aktivitású
és hosszú felezési idejűnukleáris hulladékokat.
Egy protongyorsítóval hajtott
(1 GeV és 100 mA nyalábáramú)
2x500 MW energiát előállító szubkritikus
reaktorrendszer - a tervezet szerint
- 1200 kg/év nukleáris hulladék
(800 kg 239Pu és 400 kg Np, Am és Cm)
transzmutálására képes [4].
Az elmúlt tíz évben sok nagy projekt
készült amerikai, japán (3. ábra),
francia, orosz és több nemzetközi
együttműködés keretében, a nukleáris
hulladékok elégetésével működő szubkritikus rendszerek
és nagy intenzitású spallációs neutronforrások
létesítésére.
A kiégett fűtőelemek elválasztására, valamint spallációs
céltárgyak készítéséhez sok radiokémiai eljárást dolgoztak
ki. Újabban pirokémiai elválasztási technológiák
kutatásfejlesztései kaptak nagyobb hangsúlyt, tekintettel
az igen magas hőmérsékletekre.
Az Izotópkutató Intézetben elért eredmények
Az atommagok átalakításának két módja - a spalláció és a
neutronbefogás - megtervezéséhez és sikeres végrehajtásához
minél pontosabban kell ismerni a megfelelő hatáskeresztmetszeteket.
E téren számos mérés és elemzés történt
az Izotópkutató Intézetben mind a 45 MeV - 5 GeV
-energia, mind az 1-2 GeV-es protonenergia, mind pedig
a termikus neutronok tartományában.
Japán együttműködés keretében 50 MeV-ig meghatároztuk
a 99Tcm izomer integrális hatáskeresztmetszetét:
(i = 5,8 1 mbarMeV) [6], továbbá a
(,xn) reakció 129I
transzmutációs hozamait, (4. ábra ) a spallációs küszöbenergia
körüli energiatartományban [7].
Belgya Tamás és munkatársai promptgamma-aktivációs
analitikai (PGAA) berendezésükkel nemzetközi együttműködésben
számos izotóp termikus neutronbefogási hatáskeresztmetszetét
határozták meg [8, 9]. A nem mérhető
nukleáris adatok modellszámítása is rendkívül fontos. Erre
a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (NAÜ) egy Referencia
Bemenő Adatkönyvtár Projektet indított, amelyhez
az Izotópkutató Intézet munkatársai diszkrét atommagnívó-
könyvtárat készítettek [10].
Az ilyen adatok lényegesek a gyorsítóval hajtott rendszerek
számítógépes tervezésénél, mivel az eddig végzett
számítógépes szimulációs rendszerek eredményei - a
paraméterek nem megfelelően pontos ismerete miatt -
rendkívüli mértékben eltértek egymástól.
A nukleáris hulladék elhelyezése mély
geológiai formációkban
A világban..
A nagy aktivitású nukleáris hulladékok kezelése és
föld alatti tárolása témában az első szimpóziumot a NAÜ
1962-ben szervezte [11]. Azóta számos nemzetközi
együttműködés keretében is foglalkoztak a hosszú idejű
tárolás biztonsági kérdéseivel. Az 1970-es években az
USA Sandia National Laboratories projektje keretében
nemzetközi együttműködések alakultak a nukleáris erőművek
hulladékainak tenger alatti elhelyezésére. Ezt az
elképzelést azonban később feladták. Az 1980-as és 90-es
években további, nemzetközi rendezvényeken megvitatott
együttműködési modellek alakultak ki nukleáris hulladékok
elhelyezési lehetőségeinek vizsgálatára mély
geológiai formációkban (lásd pl. a NEA/OECD keretében
tartott GEOTRAP Workshopokat [12]). 1987-ben, kétévenkénti
Migrációs Konferencia sorozat indult, amely
még napjainkban is folytatódik.
A nukleáris anyagok mély geológiai formációkba történő
elkülönítésére általában háromszoros gátrendszert
alakítanak ki:
- műszaki gátak (korróziónak hosszan ellenálló konténerek);
- bányaműszaki gátak (a konténereket körülvevő, a
radionuklidokat jól megkötő, izoláló anyagok);
- földtani gátak (azok a mélygeológiai képződmények,
amelyekben az előző gátak elhelyezkednek).
Az 5. ábrán például, a karlsruhei nukleáris kutatóintézetben
15 éves kutatómunka alapján kifejlesztett többgátas
hulladéktároló rendszer elvi felépítése látható. A kiválasztott
tárolóhely a gorlebeni kősóképződmény, amely
850 m mélységben helyezkedik el, mintegy 250 millió
éves, és azóta nem érintkezett vízzel.
..és itthon
A nagy aktivitású nukleáris hulladékok hazai tároló
helyének keresése (1994-98) során a kővágószőllősi
Bodai aleurolitformáció geológiai vizsgálatai azt mutatták,
hogy a több száz méter vastag, ~6 km2kiterjedésű
másodlagos kőzet kiválóan alkalmas nukleáris tárolóhely
létesítésére [14]. A legkedvezőtlenebb - nedvesített
anyagmintákon 125I- és más izotópokkal végzett szorpciós
és diffúziós vizsgálatok 10-10 m/s diffúziósebességet mutattak,
ami 10-100 m / 1000 év migrációs sebességet jelent
[15]. Ez azt jelenti, hogy ha mindenféle műszaki gát
nélkül, egyenesen az agyagba helyeznénk el a nukleáris
hulladékot, akkor ezer év alatt kevesebb mint 100 méterre
távolodna csak el a helyétől, tehát biztosan nem érné
el a talajvíz szintjét.
A nukleáris hulladékok határfelületek közötti kicserélődési
mechanizmusának nyomjelzés-technikai módszerekkel
történő vizsgálatait a szerző a Radiotracer Studies
of Interfaces, 3 című könyv 10.2 fejezetében tekintette
[16]. A feldolgozatlan, a kémiai reprocesszálást követő
a kiégett fűtőelemek kezelése (transzmutáció) utáni nukleáris
hulladékok elhelyezése és hosszú idejű tárolása
során felmerülő kérdések irodalmi tapasztalataira helyeztünk
hangsúlyt.
Következtetések
Nemzetközi rendezvények elemzései alapján az alábbi
területekre különös figyelmet és jelentős kapacitást
kell fordítani tudományos és fejlesztési kísérletekben,
valamint az eredmények ipari léptékű megvalósításában:
- Az elválasztási (particionálási) és transzmutációs
folyamatok olyan irányú továbbfejlesztése, hogy megteremtődhessen
az összes aktinida (U, Np, Pu, Am és Cm)
visszanyerése és újrafeldolgozása a hasadási termék
radiotoxikus anyagtartalom oly mértékéig, hogy a visszamaradó
véghulladék radioaktivitása már pár száz év alatt
drasztikusan lecsökkenjen.
- Nukleáris mérések a transzmutációs eljárásokban
szereplő magreakciók hatáskeresztmetszetének minél
pontosabb megismerésére.
- A mély geológiai formációkban történő elhelyezéskor
a hosszú idejű tárolás során fellépő felületi kémiai reakciók
által kialakuló anyagáramlás követése, kiegészítve a környezetvédelmi
problémák megoldására irányuló vizsgálatokkal.
A nukleáris hulladék tárolási körülményeinek tökéletesítése,
és a feldolgozás újabb lehetőségeinek keresése.
Irodalom
- J.HIRLING, O. PAVLIK: Infra-Red-Heated Evaporator System for Concentration
of Radioactive Effluents - Proc. Symp. on Management
of Low- and Intermediate Level Radioactive Wastes, Aix-en-Provence,
IAEA, 773, 1970
- VERES Á.: Nukleáris létesítményekben keletkező kis és közepes aktivitású,
radioaktív hulladékok feldolgozásának és elhelyezésének
problémái - Energia és Atomtechnika 18 (1974) 366
- FEHÉR L., FÉNYES GY., TORDAI GY.: Radioaktív hulladékfeldolgozó és
-tároló létesítése - Izotóptechnika 17 (1974) 177
- V.D. KAZARITSKY et al. - Nucl. Instr. Meth. In PR, A414 (1998) 21
- T. TAKIZUKA: Status of Nuclear Transmutation Study - JAERI-Conf.
99.003, 150, 1999
- T. SEKINE, K. YOSHIHARA, L. LAKOSI, Á. VERES: Integral Cross Section
of the 99Tc(.,.)99mTc Reaction in the 15-30 MeV Energy Region -
Appl. Radiat. Isot. 42 (1191) 149
- VERES Á., LAKOSI L., SÁFÁR L.: Nukleáris hulladékok átalakítása fékezési
sugárzással - Fizikai Szemle, 50 (2000) 399-402
- T. BELGYA, G.L. MOLNÁR, ZS. RÉVAY, J.L. WEIL: Determination of
thermal neutron capture cross sections using cold neutron beams -
10th Int. Conf. on Nuclear Data for Sci. Techn., Sept. 26 - Oct. 1,
2004, Santa Fe, New Mexico, AIP, 2005, in print
- G.L. MOLNÁR, T. BELGYA, Z. RÉVAY et al. - J. Radioanal. Nucl. Chem.
2005, in print
- T. BELGYA - in RIPL-2 Handbook, (ed. M. Hermann) IAEA, 13, 2004
- International Atomic Energy Agency: Treatment and Storage of
High-Level Radioactive Wastes - Proc. Symp. Vienna, IAEA, 1963
- Proc. 5th Workshop on Radionuclide Retention in Geological Media,
(Oskarshamn, Sweden 7-9 May 2001) OECD, 2002
- B. GRAMBOW, A. LOIDA, E. SMAILOS: Long-term stability of spent
nuclear fuel waste packages in Gorleben salt repository environments
- Nucl. Technology 121 (1998) 174
- P. ORMAI, F. FRIGYESI, I. BENKOVICS, G. ÉRDY-KRAUSZ. L. KOVÁCS, GY.
BÁRDOSSY: Hungarian Approach for the Final Disposal of High
Radioactive Waste - Chapter 12, in Geological Problems in Radioactive
Waste Isolation (ed. P. Whitespoon) 113, 1998
- K. LÁZÁR: Study of migration of radionuclides in claystone considered
as a prospective media for nuclear waste disposal - IAEATECDOC-
1177 (2000) 57
- Á. VERES: Environmental problems - Chapter 10.2, in Radiotracer
Studies of Interfaces 3 (ed. G. Horányi) Elsevier 359-404, 2004