Fizikai Szemle honlap

Tartalomjegyzék

Fizikai Szemle 2009/12. 417.o.

GYORSÍTOTT IONNYALÁBOKKAL VÉGZETT KUTATÁSOK AZ ATOMKI-BAN

Kiss Árpád Zoltán
ATOMKI, Debrecen

Történeti bevezető

Gyorsított ionnyalábokról nem beszélhetünk az ATOMKI-ban vagy Debrecenben anélkül, hogy ne idéznénk fel Szalay Sándor munkásságát. Kezdjük az 1936-os angliai útjával, amikor Cambridge-ben, a kísérleti magfizikai kutatások központjának számító Cavendish-laboratóriumban, Rutherford ösztöndíjasaként megismerkedett ezzel az új tudományterülettel, az atommagfizikával. Fél éves tanulmányútja után Debrecenben az egyetem Orvosfizikai Intézetében kapott tanársegédi állást. A rendkívül szerény kutatási lehetőségeket figyelembe véve nehéz elképzelni, hogy miként gondolhatott a külföldön elkezdett magfizikai kutatásainak hazai folytatására. Idézzük fel egyik mondását: "Cambridge-ből optimizmussal tértem haza, mert megtanultam, hogy saját kezűleg készített szerény fölszereléssel is lehet értékes tudományos munkát végezni...". Hazatérése után kísérleti vizsgálatait a 27Al(α,n) reakció tanulmányozásával kezdte, amely a 31P közbenső magon keresztül elvezet a 30P végmaghoz. Ez a mag radioaktív, és pozitronbomláson keresztül körülbelül 3 perc felezési idővel a 30Si stabil atommagba bomlik.

A magreakció gerjesztési függvénye meghatározható a végmag radioaktivitásának mérésén keresztül. Ezzel a kísérleti módszerrel Szalay Sándor Cambridgeben ismerkedett meg, azonban felismerte, hogy az így meghatározott gerjesztési függvényekben megjelenő elmosódott, széles rezonanciákat nem az atommagnak, hanem a mérőberendezés hatásának kell tulajdonítani. Ebből kiindulva megalkotta az 1. ábrán látható besugárzó kamrát és számlálóberendezést. A megvalósított kísérleti elrendezés lényeges része a pontszerű α-forrás - amelyet polóniumból megfelelő eljárással készített - és a félgömb alakú céltárgytartó. Ezzel a céltárgyat bombázó α-nyaláb energiájának homogenitását minden korábbinál jobban tudta biztosítani. A hurokszálas számlálóberendezés félgömb alakú, vékony alumínium ablaka a jobb számlálási hatásfok elérését biztosította. A Po-forrásból származó 5,3 MeV-es α-nyaláb energiájának változtatása - gyorsítóberendezés nem lévén - fordított művelettel, lassítással történt, amit a besugárzó kamrába engedett CO2 gáz nyomásának változtatásával lehetett elérni. Az eredmények a Zeitschrift für Physikben jelentek meg 1939-ben [1]. Ez volt az első magyarországi kísérleti magfizikai közlemény. (A témáról a Fizikai Szemlé - ben ld. bővebben [2]).

A Po α-forrás és általában a természetes radioaktív források felhasználásával történő magkutatás lehetőségei korlátozottak, ezért szükség volt gyorsítóberendezésekben előállított ionnyalábokra. Ezzel Szalay Sándor is tisztában volt, ezért kezdeményezésére a háború után megindult egy Van de Graaff típusú gyorsító építése, amelyet még az egyetem Kísérleti Fizikai Intézetében, igen szerény körülmények között valósítottak meg. Az elkészült Van de Graaff gyorsítón az építésben résztvevő Koltay Ede végezte az első magfizikai kísérleteket, és tette közzé azok eredményeit [3]. Ma már érdekességszámba megy a közlemény címe, amelyben "mesterségesen gyorsított" részecskék szerepelnek, hangsúlyozva, hogy nem radioaktív sugárforrás szolgáltatja a céltárgyat bombázó MeV energiájú részecskenyalábot.

1. ábra

Szalay Sándor professzor kutatói tevékenysége az 1954-ben alapított Atommagkutató Intézetben folytatódott, amelynek első igazgatója lett. Az Intézet létrejöttét követően a 100, 300 és 800 keV energiájú protonok és deuteronok előállítására alkalmas kaszkádgyorsítók építése kezdődött el, majd valósult meg [4], amelyeknek fő szerepe a neutronfizikai kutatásokban volt. Az ATOMKI tankrendszerű, a korábbiaknál nagyobb (5 MeV) energiájú protonnyaláb előállítására alkalmas Van de Graaff gyorsítójának (VdG-5) főbb tervezési elképzelései is Szalay Sándor fejében fogalmazódtak meg [5]. Ez a gyorsító vált kezdetben a magreakció- és az ionnyalábokkal végzett magspektroszkópiai kutatások fő berendezésévé.

Iongyorsítók az ATOMKI-ban és alkalmazásaik

Napjainkra az intézet gyorsítóparkja kibővült, mind a nagyobb energiák irányába az MGC-20E izokrón ciklotronnal, amelyik Magyarország legnagyobb részecskegyorsítója, mind a kisebbek felé az Elektron Ciklotron Rezonancia forrással (ECR). Amint az 1. táblázat-ból látható, ma már az ionok meglehetősen nagy választéka áll rendelkezésünkre - a nehezebbek akár többféle töltésállapotban is - az ionenergia pedig öt nagyságrendet fog át (a protonok esetében 0,1 keVtől 18 MeV energiáig).

1. táblázat

Milyen tudományos munkák végezhetők ezzel az ionválasztékkal? A sok eredmény között válogatva, számos példát lehetne felhozni az intézetben klasszikus kutatási területnek számító magfizikából, mint a 236U hiperdeformált állapotainak felfedezése, vagy legújabban a kollineáris hármas hasadás kimutatása. Az új eredmények eléréséhez detektorfejlesztésekre is szükség volt (pl. helyzetérzékeny lavinadetektorok). A gyorsított ionnyalábok az intézetben a magfizikán kívül is alkalmazásra találtak, és általuk új eredmények születtek az atomfizikában (pl. a kételektronos "cusp" vagy a többszörös elektronszóródás kimutatása egyetlen ütközésben) és a nukleáris asztrofizikában (pl. az asztrofizikai p-folyamat vizsgálata). A részletek tekintetében utalok a Fizikai Szemlében megjelent korábbi közleményekre [6-8]. A továbbiakban bővebben a szakterületemhez tartozó, ionnyalábokkal végezhető elemanalitikával és mikromegmunkálással foglalkozom.

Elemanalitika ionnyalábokkal

A néhány MeV energiára gyorsított ionnyalábokat felhasználó elemanalitikai módszerek a mag- és atomfizikából nőttek ki, és azok kísérleti apparátusát alkalmazzák. Ide soroljuk egyebek között a következő három módszert: az első a részecskeindukált röntgenemisszión alapul, angol nevéből (particle induced X-ray emission) PIXE módszernek nevezik. A második a rugalmas részecske-visszaszórás, amelyet először Rutherford alkalmazott, így neve Rutherford-féle visszaszórás, (Rutherford backscattering) RBS módszer. A harmadik módszer a vizsgálni kívánt céltárgyon (mintán) végbement magreakció termékeként megjelenő részecskék vagy gamma-sugarak detektálásán alapul, (nuclear reaction analysis) NRA módszer. Ez utóbbi gamma-sugárzást detektáló változata a (particle induced gamma-ray emission) PIGE módszer. E módszerek előnye, hogy kis analizálandó mintamennyiséget (nanogram) igényelnek, és nincs szükség különösebb mintaelőkészítésre. Egyetlen, nem több mint 20-30 perc idejű besugárzásból egyidejűleg a minta sok eleme határozható meg, az egyes elemek kimutathatósági határa elérheti a µg/g tartományt, és az ionnyaláb az esetek nagy többségében nem roncsolja a mintát. Mivel a módszerek a különböző rendszám/ tömeg-tartományban különböző érzékenységűek, így azok egymásnak kiegészítői, (egyidejű) alkalmazásukkal majdnem a teljes rendszámtartomány (a lítiumtól az uránig) analizálható. Megjegyzendő, hogy a gerjesztő nyaláb és a minta atomjai közötti rugalmas kölcsönhatáson alapuló módszerrel (Elastic Recoil Detection) a hidrogén kimutatására is lehetőség van. Az ionnyaláb a gyorsító vákuumrendszeréből egy vékony, mikrométer vastagságú fólián keresztül az atmoszférára is kihozható, ami a különböző méretű és anyagú minták analizálásánál további előnyt jelenthet. Mivel a gyorsított ionok az anyagban rövid a hatótávolságúak (20-50 ?m), az említett módszerek hátránya, hogy velük csak a minta felület közeli része analizálható. Ebben a mintamélységben viszont az RBS és az NRA igen jó, nanométeres mélységfeloldással rendelkezik.

A gyorsított ionnyalábok megfelelő mágneses lencsék alkalmazásával igen jól, egészen a tizedmikrométer alatti méretekig fokuszálhatók. A fokuszált nyalábbal, annak megfelelően irányított pásztázásával több mm2 felület tapogatható le. Az elvi lehetőségek felhasználásával, az elmúlt évtizedekben kifejlesztették a magfizikai gyorsítóberendezésekre telepített pásztázó nukleáris mikroszondákat. A mikroszonda a fokuszált nyaláb helyzetének megfelelően pontról-pontra gyűjti az analitikai adatokat. Így nemcsak a teljes felületről, hanem a felület meghatározott részeiről is lehet röntgen-, részecske- vagy gamma-spektrumokat begyűjteni. Ezekből a minta felületének elemtérképei megalkothatók, azaz meghatározható, hogy az egyes elemek a felület mely részein koncentrálódnak, vagy éppen mely felületrészről hiányoznak.

Az ATOMKI számára 1993-ban infrastrukturális OTKA pályázat keretében lehetővé vált egy pásztázó nukleáris mikroszonda fő részeinek megvásárlása az Oxford Microbeams Ltd-től, amelyet a VdG-5 gyorsító 0 fokos nyalábcsatornájára telepítettünk. A berendezést az intézet munkatársaira, mérnökeire és műhelyére támaszkodva, pályázati források segítségével sikerült teljesen kiépíteni. (Az ionnyaláb-analitikai módszerek és az ATOMKI ionnyaláb-analitikai laboratóriumának részletesebb leírása megtalálható a [9] közleményben.) A VdG-5 gyorsító mikroszondáján és egyéb nyalábcsatornáin kiépített ionnyaláb-analitikai berendezések és módszerek az alábbi tudományterületeken és témákban nyertek alkalmazást.

Légköri aeroszol

Az intézetben több mint két évtizedes múltra tekint vissza az atmoszférikus aeroszol szisztematikus vizsgálata, ezen belül elemösszetételének meghatározása. Ehhez integrálisan gyűjtött mintákon a PIXE módszert alkalmaztuk a következő elemek abszolút koncentráció adatainak meghatározására (ng/m3-ben): Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Ti, V, (Cr), Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, (As), Br, Ba, Pb. Vizsgáltuk az aeroszol durva (PM10) és finom (PM2,5) komponenseiből, azaz a 10 µm, illetve a 2,5 µm aerodinamikai átmérőjűnél kisebb részecskékből gyűjtött minták elemösszetételét, városi (Debrecen) és háttér környezetben (Hortobágy-Nagyiván). 2007-ben elindítottuk az aeroszol gyors időbeli változásának vizsgálatát is, egy-egy hetes időtartamú méréssorozatokban, ahol az úgynevezett streaker mintagyűjtőt használtuk. Az elemi koncentrációkban bekövetkezett változásokat összevetettük meteorológiai adatokkal. Lehetővé vált az aeroszol forrásainak a megismerése, emissziós epizódok szétválasztása stb. A 2. ábra példaként a 2007. október 13-19-i héten folytatott méréssorozat eredményeiként a begyűjtött aeroszolban található különböző elemek koncentrációinak időbeli változását mutatja [10]. Az aeroszolforrások meghatározása statisztikai analízisből történt. Megfigyelhető volt, hogy a talajeredetű forrásokból származó csúcsok hétköznapokon egybeesnek a közlekedési csúcsidőkkel, míg szombat-vasárnap ezen források hozzájárulása minimális. Ez a periodicitás arra utal, hogy a talajeredetű por a közlekedés által kerül a levegőbe. Az is megállapítható volt, hogy a biomassza égetésére jellemző kálium október 15-e után vált jelentőssé, amikor a hőmérséklet csökkent. Ebben az esetben éjszakai és reggeli maximumok figyelhetők meg.

2. ábra

Vizsgálatunk tárgyát képezte még a szaharai aeroszol magyarországi légköri hatása, és a belső-ázsiai Takla-Makán sivatag aeroszoljainak terjedése Kína keleti tájai és Japán irányába. A Chilében található Lonquimay-vulkán kitörésének idején összegyűjtött egyedi aeroszolrészecskék elemeloszlását is részletesen elemeztük.

Biológia, orvosbiológia

Laboratóriumunkban az ionnyaláb-analitikai módszerek orvosbiológiai alkalmazása a 80-as évek elején kezdődött az emberi vérmintákban lévő nyomelemek meghatározásával. Az orvosbiológiai kutatásoknak nagy lendületet adott az európai NANODERM-projekt (2003-2007), amelynek fő célja az volt, hogy kvantitatív információkat nyerjünk az ultrafinom részecskék behatolásáról a bőr különböző rétegeibe, megismerjük a behatolási útvonalakat, valamint a részecskéknek az emberi egészségre gyakorolt hatását. A cél elérése érdekében egy új mérési elrendezést és kiértékelő rendszert fejlesztettünk ki a debreceni pásztázó nukleáris mikroszondánál. Az új bio-PIXE elrendezést sikeresen alkalmaztuk több multidiszciplináris kutatásra. A fentebb említett NANODERM-projekt keretében demonstráltuk, hogy a TiO2 nanorészecskék nem hatolnak át az ép bőrön. Más típusú interdiszciplináris vizsgálatokban az élő szervezetek nehézfém- akkumulációját tanulmányoztuk vízinövények gyökereiben és a halpikkelyekben felhalmozódó toxikus elemek (Cu, Zn, Pb stb.) mérésével. A 3. ábrán a subás farkasfog (bidens tripartita) gyökeréből készült 20 µm vastagságú metszet pásztázó transzmiszsziós ionmikroszkópiával (scanning transmission ion microscopy - STIM) készült energiaveszteségi térképe és néhány elemtérképe látható. A pásztázott terület nagysága 1200 × 600 µm2 [11].

Geológia

Vizsgálataink fókuszában mikroszkopikus méretű, rendszerint gömbölyű, többnyire mágnesezhető geológiai objektumok, a szferulák állnak, amelyek egy része Földön kívüli (extraterresztriális) eredetű. Az extraterresztriális szferulák kapcsolatba hozhatók a Föld története során létrejött geológiai változásokkal, valamint meteorit-becsapódások indikátorai lehetnek. Mágneses szferulákon végzett PIXE vizsgálataink hozzájárultak geológusok és csillagászok (MÁFI, ELTE, Konkoly Thege Obszervatórium munkatársai) azon hipotézisének kísérleti megerősítéséhez, hogy a perm-triász geológiai kor határán bekövetkezett katasztrófát egy, a Földünkhöz közeli szupernóva-robbanás okozta.

3. ábra

A Földön található becsapódási (impakt) kráterek, amelyeket aszteroidák, üstökösök vagy meteoritok hoztak létre, a tudomány számára jelentős forrásai a Földön kívüli anyagoknak. A leghíresebb és leginkább eredeti formájában megmaradt földi becsapódási kráter a Barringer-kráter (Arizona, USA). Feltételezések szerint vasmeteorit becsapódása által keletkezett. A kráter környékén gyűjtött impakt anyagokat PIXE módszerrel vizsgáltuk együttműködésben a Debreceni Egyetemmel. Ezekben a mintákban különösen fontos a meteoritnak tulajdonítható, vasban gazdag zárványoknak (S-Fe-Ni-Cu-rendszereknek) valamint a platina-csoport elemeinek (Ru, Rh, Pd, Os, Ir, Pt) a tanulmányozása.

4. ábra

Régészet, muzeológia

Az ionnyaláb-analitikai vizsgálatok a régészeti és művészeti tárgyak eredetének, hitelességének, az előállítási technikának, valamint a környezeti hatásokra történő pusztulásuk mértékének meghatározására irányulnak. Hozzájárulnak a restaurálás módszereinek kidolgozásához is. Hazai és külföldi múzeumokkal, kutatóintézetekkel együttműködésben végzett vizsgálataink tárgyai voltak a berakásos díszítésű (inkrusztált) kerámiák, régészeti bronztárgyak, késő-római-kori ezüstpénzek, klasszikus gyűrűkövek és utánzataik, festmények ólomfehér pigmentjei stb. Az üvegszerű anyagok ionnyaláb-analitikai vizsgálata laboratóriumunk archeometria terén végzett egyik fontos tevékenysége. A Tokaji-hegységben található természetes üveg, az obszidián vizsgálatának az volt a célja, hogy a Nemzeti Múzeum Litotéka adatbázisa számára adatokat szolgáltassunk erről, a kőkorszakban eszközök készítésére használatos fontos alapanyagról. Az adatok elősegíthetik annak eldöntését, hogy egy régészeti lelet például a Tokaji-hegységből való obszidiánból, vagy máshonnan (pl. az olaszországi Lipari szigetéről) származó alapanyagból készült-e.

A múzeumi gyűjteményekben található klasszikus gyűrűkövek vizsgálata lehetővé tette az eredetiek és újkori utánzataik elemösszetétel alapján történő elkülönítését. Hazánk különböző helyein, így főleg a budai és a visegrádi királyi paloták területén végzett régészeti ásatásokból sok középkori üvegtárgy került napvilágra. Elemösszetételük meghatározása lehetővé tette annak kétségtelen megállapítását, hogy ezek magyarországi termékek voltak-e vagy velencei importból származtak. A kobaltkék üvegek nyomelemösszetételéből a színező anyag származási helyére lehetett következtetni, ennek ismeretében pedig közvetve az üveglelet korára. A 4. ábra egy, a 15. századból származó, a visegrádi palotánál végzett ásatásból előkerült velencei üveg darabját mutatja. A négyzettel megjelölt területen végzett mikro-PIXE vizsgálat Fe és Co elemtérképei láthatók a mellékábrákon.

Anyagtudomány

Az anyagtudományban a Rutherford-féle rugalmas részecske-visszaszórási módszert kedvező tulajdonságai miatt elterjedten alkalmazzák. A pásztázó nukleáris mikroszonda fokuszált nyalábjával végzett RBS különösen hasznos anyagminták felületi topográfiájának, porozitásának, az elemek mélységi koncentráció- profiljának a meghatározására néhány mikrométeres mélységtartományban. Vékony filmek, multirétegek, felületi mintázatok analízisét, a porozitás mélységi eloszlásának meghatározását porózus szilíciumban és diffúziós profilok mérését végeztük el Si/Ge multirétegekben ezzel a módszerrel. Részben az anyagtudományhoz sorolható, bár a vizsgálati módszer a fentitől különbözik, amikor félvezető anyagból készült részecske- és fotondetektorok működését tanulmányoztuk.

Mikromegmunkálás

Mikromegmunkálásnak, vagy protonnyaláb-írásnak nevezzük azt módszert, amikor a fokuszált protonnyaláb anyagmódosító hatását használjuk ki különböző mikronnyi méretű alakzatok, anyagszerkezetek előállítására. A protonnyalábot megfelelő alakzat mentén mozgatva a minta felületén, annak anyagában szelektív módosulás jön létre. A besugárzott terület bizonyos oldószerek hatására az anyagtól függően vagy kioldódik, vagy éppen megmarad. Ezzel a módszerrel sokféle eszköz hozható létre. A 2002-ben indult kutatásaink egy része a mikromegmunkálásra alkalmas úgynevezett rezisztanyagok tanulmányozására, más része a módszer alkalmazásaira irányul [12].

Rezisztanyagok

A mikromegmunkáláshoz eddig használt rezisztanyagoknál megvizsgáltuk, hogy azok miképpen változtatják fizikai tulajdonságaikat (pl. optikai törésmutatójukat) a részecskenyalábbal történő besugárzás hatására. Ennek döntő jelentősége van a polimerben kialakított optikai hullámvezetőknél. Fontos feladat a mikromegmunkálásra alkalmazható új anyagok keresése is. E célból vizsgáltuk és alkalmasnak találtuk a részecskék detektálására használt CR-39 anyagot és a fotoérzékeny üveget, a Foturant. Görög-magyar együttműködésben kifejlesztettünk egy új rezisztanyagot is, a TADEP nevű kevert polimert.

5. ábra

Példák a mikromegmunkálással laboratóriumunkban eddig létrehozott eszközökre: polikapilláris film, amelyet egy 50 mikrométer vastagságú fóliában egymástól egyenlő távolságra (19 µm) létrehozott 10 mikrométer átmérőjű kör alakú kapilláris csövek alkotnak (2600 kapilláris 1 mm2 fóliafelületen). Az atomfizikában, mint nagytöltésű, kis energiájú ionok vezetője alkalmazható, az orvosi kutatásban pedig mint szűrőfólia. A szabályosan elhelyezkedő, kör keresztmetszetű kapillárisok sorozata sokkal jobb tulajdonságú szűrő, mint a jelenleg használatos, nehézionokkal nagyenergiájú gyorsítókban létrehozott, véletlenszerűen elhelyezkedő, sokszor átfedő lyukakkal rendelkező szűrőfóliák. Talán a legérdekesebb eszköz az 5. ábrán látható 3 dimenziós szilícium mikroturbina. Előállításához két különböző energiájú protonnyalábbal végzett besugárzást alkalmaztunk, amelyek előhívása két különböző kimaratási mélységet eredményezett a porózus szilícium anyagában. Ez a munka első demonstrációja annak, hogy szilíciumban a protonnyaláb- írás segítségével mozgó alkatrészekkel rendelkező, mikrométer méretű berendezést lehet készíteni.

Az ATOMKI Ionnyaláb-alkalmazások Laboratóriuma tevékenységének és eredményeinek részletesebb ismertetése megtalálható a [13] közleményben.

Összefoglalva: talán nem túlzó az a megállapítás hogy a Szalay Sándor professzor által megalapított tudományos iskola szellemisége a gyorsított ionnyalábokkal végzett kutatásokban tovább él és fejlődik, tehát az iskola második és harmadik generációja is jól sáfárkodott a "Prof" örökségével. Szerencsésnek érzem magam, hogy személyesen ismerhettem és tisztelhettem őt.

Irodalom

  1. A. Szalay, Zeitschrift für Physik 112 (1939) 29.
  2. Csongor É., Fizikai Szemle 14 (1964) 369.
  3. Koltay E., Acta Phys. Acad. Sci. Hung. 16 (1963) 93.
  4. Koltay E., Fizikai Szemle 14 (1964) 373.
  5. Szalay S., Koltay E., Atomki Közlemények 6 (1964) 3.
  6. Krasznahorkay A., Fizikai Szemle 54 (2004) 161.
  7. Krasznahorkay A., Fizikai Szemle 57 (2007) 357.
  8. Sulik B., Fizikai Szemle 54 (2004) 151.
  9. Uzonyi I., Archeometriai Muhely 2007/3. 11-18.
  10. Kertész Zs., Dobos E., Szoboszlai Z., Borbélyné Kiss I.: IV. Kárpát- medencei Környezettudományi Konferencia, Debrecen, 2008. (Szerk.: Orosz Z. és mtrsai) II. kötet, 335-341.
  11. Szikszai Z., Kertész Zs., Kocsár I., Acta Biologica Szegediensis 52 (2008) 81-83.
  12. Rajta I., Fizikai Szemle 57 (2007) 187.
  13. Borbély-Kiss, I. és mtrsai, Atomki Annual Report 2008, 1-14.